汞作为一种剧毒污染物，对全球人类构成了严重的威胁。而在众多汞的存在形式中，零价汞（Hg⁰）作为冶金和回收行业的重要产品，意味着它既是全球汞循环的起点又是终点。因此，采取具有低成本的防治措施来控制Hg⁰污染并对汞资源进行储存迫在眉睫。在众多的去除技术中，非均相吸附是目前最有效的方法。然而，对于传统的元素汞吸附剂，如负载金属颗粒的材料，由于活性中心的团聚，活性位点的数量往往减少，与载体的相互作用也减弱，因此只能表现出一般的性能。如何克服脱附与吸附之间的平衡，目前仍未解决。进一步研究有效活性位点和揭示吸附机制对于实现Hg⁰的强吸附至关重要。近年来，单原子催化(SAC)领域的大量探索为解决团聚引起的问题提供了新的思路。SAC中活性中心的独特配位环境也大大提高了反应选择性和速率。单原子材料的快速发展为从原子水平改变配位环境提供了理论支撑。这也为强化活性位点周围配位环境及其与Hg⁰的结合形式提供了可能。

在本研究中，我们制备了一系列具有不同配位环境和单位点锰原子分散性的炭基材料，并对其元素汞去除性能进行了系统研究。结果表明，锰周围的配位环境决定了它的电子结构和尺寸，从而影响了它与汞的亲和力。其中性能最优的吸附剂以原子分散的锰原子尺寸接近0.2nm，且实现了高Hg⁰去除效率和200^oC下超过13mg/g Hg⁰的吸附容量。并且单原子（~0.2 nm）的抗二氧化硫（SO₂）性能远优于团簇（~1-2 nm），因为它具有高选择性，SO₂的影响仅为3%。密度泛函理论 (DFT) 表明，具有四个氮原子的Mn (Mn-N₄-C=O)比其他数氮配位材料更具活性。此外，锰周围羧基的存在也促进了对Hg0的亲和力。这项工作可能为增强碳基材料中的 Hg⁰ 亲和力和可调Hg⁰活性的配位结构的合理设计提供新的思路。

该研究成果最终以题为“Strengthen the Affinity of Element Mercury on the Carbon-Based Material by Adjusting the Coordination Environment of Single-Site Manganese”的论文发表于环境领域权威期刊 Environmental Science & Technology(IF:9.028, https://doi.org/10.1021/acs.est.1c04094)。课题组博士研究生李佳幸为该论文的第一作者，瞿赞研究员为通讯作者。本研究得到了国家自然科学基金（No. 52070129）的资助。