基于前期大量的研究工作，表明过渡金属硫属化合物吸附去除Hg0的主要原因是因为过渡金属硫属化合物上有大量的活性硫位点的存在，如聚硫离子(Sn2-)，S0，S-等。但是，受限于二元过渡金属硫属化合物材料的表面稳定性，稍差的晶型结构和微观表征手段，有关过渡金属硫属化合物吸附去除汞的微观机制研究当前还只停留在表面化学价态层面。目前，一些研究报道指出利用“缺陷工程”方式通过调控表面电子结构可以获得大量的活性晶面的暴露，从而增强目标材料的性能。进而，我们选择了一种三元过渡金属硫化物单晶材料（I-Cu2WS4）作为研究对象，通过合成条件调控该单晶材料的{101}晶面暴露程度得到了一系列不同{101}晶面暴露百分比的Cu2WS4单晶材料。采用实验与理论相结合的方式研究了晶面暴露与Cu2WS4单晶材料吸附去除Hg0性能之间的相互关系。实验结果显示该Cu2WS4单晶材料不仅表现出与{101}晶面暴露相关的Hg0吸附性能，而且还在反应过程中材料自身沿着[001]方向发生了重结晶现象。随后，利用同步辐射XAFS谱，DFT理论计算和其他常规的表征手段，从原子水平上探究了吸附剂材料微观表面原子结构与汞吸附性能之间的联系。研究结果表明，该Cu2WS4单晶材料本身处于亚稳态状态，其优势活性{101}晶面上不仅存在大量的未饱和配位W原子，而且还伴生着大量的未饱和配位S原子，是影响材料吸附Hg0活性的主要原因。在吸附Hg0反应过程中，未饱和配位W原子逐渐趋于饱和配位，在此过程中起到了催化氧化Hg0的作用，同时未饱和配位的S原子则是作为Hg的吸附位点生成HgS。此外，由于{101}面和{001}面的表面原子构型的不同导致其与Hg0之间吸附作用力的差别，从而影响了晶面的相对稳定性，导致Cu2WS4单晶材料沿着优势的[001]方向发生重结晶再生长现象。本工作的研究提供了一种全新的视角去认知过渡金属硫属化合物材料表面原子结构与汞吸附性能之间的联系，并从原子尺度揭示了其微观吸附机制，具有重大的意义，对未来有目的性的设计和合成高性能汞吸附材料提供了理论支撑。

该文章发表在Environmental Science and Technology上，https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.est.0c07275。