尽管目前第三代空气质量模型已囊括了全球科学家对大气物理和大气化学的最新认识，但在我国城市地区的大气污染模拟应用中，由于气象场模拟的偏差、排放清单基础数据的不完善以及二次污染物化学机制的欠缺，污染物浓度模拟值会跟实际观测数据存在比较明显的偏差。若能定量地厘清气象、排放与化学等各要素对空气质量模拟结果误差的影响，不仅能够显著提高模拟结果可信度，更会对排放清单的优化校正、化学机制路径与参数完善等具有重要的方向引领。目前评估气象、排放和化学机制对模拟的误差影响研究主要从气象场自身的同化调优、排放清单的输入数据本身的统计误差推导出排放结果偏差，或者从外场观测数据推导可能缺失的化学机制路径或关键参数校正。然而实际情况往往是气象条件、排放清单和化学机制三者皆存在偏差共同造成了模拟结果的误差。一般而言，气象场的模拟再现可以通过与相关气象因子的实际观测同化而达到较高的准确度，而排放清单与化学机制的误差常常混合在一起较难分离,目前常用的观测同化更多是直接修正模拟结果，但这个修正工作本身的依据或隐藏信息并不清楚。

          外场观测手段获得的结果最准确，但只有浓度结果不包含任何模拟误差信息；数值模拟手段能够定量给出排放对浓度的影响，但误差较大；受体模型能够基于观测数据给出相对准确的行业污染源的浓度影响，但不能做区域和二次污染物的影响分析。我们的交叉思路是通过构建集成优化算法这一研究手段，吸收化学观测、受体解析等两个手段的优点，校正数值模拟手段的缺点，获得各行业、各区域浓度贡献的最优校正因子。对于二次颗粒物，将其气态前体物、中间产物和最终颗粒产物等加和作为目标污染物，最优校正因子就代表了气态前体物的排放偏差。一旦排放偏差确定，排放校正后模拟所得组分浓度与实际观测值的差别即认为是模型中化学机制的偏差。

污染排放及化学机制误差分离优化算法示意图

         我们把上述方法应用于长三角地区的排放及化学机制误差甄别，成功识别出目前的排放清单中一次颗粒物组分均存在较大幅度的高估，二氧化硫仅低估6.4%，但氮氧化物排放高估68%，证实该方法能够根据观测资料给出污染排放清单的区域与行业的校正系数，指导清单的改进及核实工作以进一步提高质量；化学机制中二氧化硫转为二次硫酸根、氮氧化物转为二次硝酸根的平均化学机制误差分别低估77%、高估27%，这些信息为二次无机颗粒物化学机制的进一步完善奠定方向基础。从已有相关文献查阅，这是第一次能够成功分离出排放和化学机制各自的误差影响工作。经排放和化学机制修正后，显著降低了空气质量模拟的模拟误差，提升了污染源解析、污染预报等模型应用工作的可信度。

         该研究成果依托国家重点研发计划大气专项（青年项目）“耦合在线观测的细颗粒物组分源追踪解析优化技术2016YFC0208700”，该项目主持单位为上海交通大学，参与单位为上海市环境监测中心。该技术目前已成功部署到设立在上海市环境监测中心的长三角区域空气质量预报预警中心的重污染应急管理业务化工作，用于修正原有污染源解析预报结果，“项目研发的受体模型在线调用技术、源追踪解析结果优化技术等经过适配已应用在上海市及长三角地区的空气质量预报预警系统中，并在重污染的来源判定和应急响应工作中发挥了较好的决策支持作用。”

        文章在线发布发表于Journal of Environmental Management（IF:6.8，https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2022.114789）, 博士生沈隽永为第一作者，论文题目为“An explainable integrated optimization methodology for source apportionment of ambient particulate matter components”。