第一作者：龚圆钰 2021级硕士生

通讯作者：马磊 副教授

全文链接：https://doi.org/10.1021/acs.est.3c06940

近日，上海交通大学大气污染控制团队在环境领域著名学术期刊Environmental Science & Technology上发表了题为“Boosting N2O Decomposition by Fabricating the Cs–O–Co Structure over Co3O4 with Single-Layer Atoms of Cs”的研究论文。开发低温分解N2O的有效催化剂是一项挑战。本文中，Cs - o - co结构是由单层Cs原子在纯Co3O4上形成的活性物质，最初在模拟汽车尾气和硝酸厂烟气中表现出很强的N2O分解催化活性。Na、K和Rb碱金属在Co3O4催化剂上对N2O分解也有类似的催化性能，说明在实际应用中，碱金属促进作用在Co3O4上的普遍存在。结果表明，在300℃时，负载4 wt% Cs的Co3O4催化剂的TOF比纯Co3O4催化剂的TOF高近2个数量级。有趣的是，在相同Cs负载的Co3O4催化剂上，N2O分解的转化被显著抑制。表征结果表明，在负载型Co3O4催化剂上，Cs的6s轨道与o2p轨道高度杂化，形成了主要的活性Cs - O - co结构，Cs可以给Co3+提供电子，产生更多的Co2+。相比之下，掺杂的Co3O4催化剂以Cs2O2为主;同时，吸附水蒸气生成CsOH，导致催化活性显著降低。原位漂移、严格动力学和DFT结果阐述了N2O分解的反应机理，其中在没有O2的情况下，吸附N2O的直接分解是负载催化剂上的动力学相关步骤。同时，在O2存在的情况下，活性氧对吸附N2O分解的辅助作用作为动力学相关步骤被观察到。研究结果为开发高效分解N2O的碱金属促进催化剂铺平了道路。